雅典科学院主楼是雅典的主要地标。这是一座新古典主义建筑，位于雅典市中心的大学街（Οδς Πανεπιστημου）和科学院街（Οδς Ακαδημας）之间，是1859年丹麦建筑师Theophil Hansen的建筑“三部曲”的一部分，（还包括雅典大学和希腊国家图书馆）。1859年8月2日奠基。1861年后，在恩斯特·齐勒的监督下，建设进展迅速，但在国王奥托一世统治的后期出现的内战，导致他在1862年下台，建设到1864年停止。工程于1868年恢复，直到1885年建设完成，共花费 2,843,319 金德拉克马drachma，大部分由商业巨头 Simon Sinas夫妇提供。雕塑是由希腊的Leonidas Drosis完成，而壁画和绘画出自奥地利画家Christian Griepenkerl之手。

1887年3月20日，齐勒将“Sinaean学院”的建筑交给希腊总理。1890年在此开设雅典钱币博物馆，1914年改设拜占庭与基督教博物馆和国家档案馆。1926年3月24日，该建筑被移交给新成立的雅典科学院。